Skeleton-Sn anchoring isolated Pt site to confine subnanometric clusters within *BEA topology

化学 催化作用 锚固 骨架(计算机编程) 拓扑(电路) 结晶学 立体化学 有机化学 组合数学 结构工程 程序设计语言 计算机科学 工程类 数学
作者
Yue Ma,Xiao Chen,Yejun Guan,Hao Xu,Jiangwei Zhang,Jingang Jiang,Li Chen,Teng Xue,Qingsong Xue,Fei Wei,Peng Wu
出处
期刊:Journal of Catalysis [Elsevier BV]
卷期号:397: 44-57 被引量:75
标识
DOI:10.1016/j.jcat.2021.03.022
摘要

Subnanometric clusters (single atoms and ultrasmall clusters) encapsulated inside the pores or cages of zeolite crystals can remarkably enhance their stability and then broaden the catalytic applications. We herein utilized the framework-Sn in Beta zeolite to anchor the guest platinum precursors in the impregnation process, forming Sn-Beta-confined Pt subnanometric clusters ([email protected]) in the following direct reduction. The solid proof for the anchoring effect by forming monodispersed precursor of (Si-O)3(H2O)2Sn(IV)-(O)-[PtCl5]− and final active site of (Si-O)2Sn(II)-(O)-Ptn(n=1~15) was firstly provided in the present study by 119Sn NMR, XAFS and in-situ XPS spectra. The restrictions given by zeolite pores and electronic effect of Sn inhibited the coke formation and sintering of ultrafine Pt clusters, thereby achieving an excellent stability in propane dehydrogenation by maintaining 90% of the maximum propane conversion over 250 h at 99% propene selectivity. This finding has profound significance for understanding the mechanism of heteroatom-containing zeolites as a novel support for highly dispersed metal catalysts.
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