Boron-doped Fe-N-C single-atom nanozymes specifically boost peroxidase-like activity

化学 催化作用 纳米材料 Atom(片上系统) 血红素 兴奋剂 纳米技术 过氧化物酶 选择性 组合化学 材料科学 有机化学 嵌入式系统 光电子学 计算机科学
作者
Lei Jiao,Weiqing Xu,Yu Zhang,Yu Wu,Wenling Gu,Xiaoxiao Ge,Bingbing Chen,Chengzhou Zhu,Shaojun Guo
出处
期刊:Nano Today [Elsevier BV]
卷期号:35: 100971-100971 被引量:279
标识
DOI:10.1016/j.nantod.2020.100971
摘要

Nanomaterials with enzyme-like activities, i.e., nanozymes, have aroused wide concern in biocatalysis. Fe-N-C single-atom catalysts with atomically dispersed FeNx as active sites, defined as Fe-N-C single-atom nanozymes, have the structure similar to some heme enzymes and therefore can mimic the enzyme-like activities. However, they are still subject to the limited biocatalytic activity and selectivity because of the grand challenge in rationally tuning the electronic structure of central Fe atoms and achieving their superior performances approaching nature heme enzymes. Herein, we demonstrate that boron-doped Fe-N-C single-atom nanozymes with an intrinsic charge transfer can work much better and achieve the significantly enhanced peroxidase-like activities and selectivities. Theoretical calculations reveal that boron-induced charge transfer effects can be capable of modulating the positive charge of the central Fe atom to reduce the energy barrier of the formation of hydroxyl radical and therefore boost the peroxidase-like activity. The boron-doped Fe-N-C single-atom nanozymes can achieve vivid mimicking nature peroxidase and finally show their promising applications in the detection of enzyme activity and small molecule. This work opens a new route in the rational synthesis of more advanced nanozymes at the atomic scale and bridges the gap between nanozymes and natural enzymes.
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