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Nanoparticle-Single-Atom Tandem Catalyst within a Metal–Organic Framework for Efficient Ethylene Electrosynthesis

化学 串联 催化作用 电合成 纳米颗粒 原位 法拉第效率 纳米技术 微型反应器 热液循环 纳米尺度 乙烯 组合化学 多相催化 金属有机骨架 化学工程 光谱学 联轴节(管道) 协同催化 红外光谱学 胶体金 无机化学
作者
Fang‐Yu Ren,Yun-Zhu Meng,Haoxiang Sun,Peixin Jiao,Ma-Chuan Hou,Ling-Hao Duan,Zhi Fang,Lu-Qiang Wang,Lei Li,Zhiwen Yang,Ze‐Long Liang,Liqi Qiu,Weiyan Ni,Hang Xu,Bin Zhao
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:148 (7): 7312-7321 被引量:3
标识
DOI:10.1021/jacs.5c19451
摘要

Copper nanoparticles (Cu NPs) are effective catalysts for the electroreduction of CO2 (ECO2R) to multicarbon products but suffer from insufficient selectivity, aggregation, and deactivation. To address these challenges, we developed an in situ encapsulation strategy that engineers Cu NPs in a metal–organic framework (MOF) host from a simple one-pot hydrothermal synthesis, creating a selective and robust CO2R catalyst. The key design is the introduction of Sn additives during synthesis, which later evolve into single atoms (SAs) that serve a dual function: modulating the growth of Cu NPs from 3.35 to 9 nm and acting as active sites for the conversion of CO2 to CO. The locally generated CO then feeds adjacent Cu NPs, promoting subsequent C–C coupling via a tandem mechanism. The optimal catalyst, with a balanced Cu/Sn ratio, achieves a CO2-to-C2H4 Faradaic efficiency (FE) of 64%. Combined theoretical simulations and in situ infrared spectroscopy further reveal that Sn SAs promote Cu NPs electron transfer, enriching the electron density at active sites. This stabilizes *CO intermediates and reduces the energy barriers for CO2 activation and ensuing C–C coupling steps. This work presents a novel atomic- and nanoscale design strategy for advanced CO2RR catalysts.
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