Maximizing Accessible Fe‐N‐C Sites on Highly Curved Surfaces via Chemical Vapor Deposition for Boosting Multienzyme‐like Activities of Single‐Atom Nanozymes

催化作用 化学气相沉积 纳米技术 反应速率常数 动力学 Atom(片上系统) 活化能 材料科学 化学 物理化学 计算机科学 物理 有机化学 嵌入式系统 量子力学
作者
Yanjun Ji,Ying Wang,Huan Wang,Jing Bai,Jinsong Ren,Xiaogang Qu
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:64 (32) 被引量:2
标识
DOI:10.1002/anie.202505742
摘要

Single-atom nanozymes (SAzymes) have emerged as a highly promising class of next-generation nanozymes. However, their widespread application remains significantly restricted by low reaction activity, primarily attributed to inefficient site utilization and sluggish reaction kinetics. Herein, we provided a novel approach to maximize accessible Fe-N-C sites on a highly curved surface (hFeSA) through chemical vapor deposition. This innovative catalyst demonstrated superior multienzyme-like activities compared to the conventional single iron atom catalyst (FeSA) with planar Fe-N4 sites. Specifically, for peroxidase-like activity, the hFeSA exhibited a maximal reaction velocity of 1.91 × 10-7 M s-1, a catalytic constant of 5.78 s-1, and a specific activity of 177.5 U mg-1, which were 9.67-, 2.56-, and 9.56-fold higher than those of the conventional FeSA, respectively. Similarly, for oxidase-like activity, the hFeSA achieved a maximal reaction velocity of 2.84 × 10-7 M s-1, a catalytic constant of 4.3 s-1, and a specific activity of 76.27 U mg-1, representing enhancements of 11.73-, 3.11-, and 12.01-fold over FeSA, respectively. These results underscore the significant advantages of hFeSA in dramatically enhancing multienzyme-like activities. Furthermore, theoretical calculations revealed that single iron atoms anchored on curved surfaces can effectively lower the energy barrier, thereby enhancing the intrinsic activity of the Fe-N4 sites and accelerating reaction kinetics.
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