Engineering Band Gap and Photoconduction in Semiconducting Metal Organic Frameworks: Metal Node Effect

材料科学 带隙 金属 光电导性 价(化学) 八面体 金属有机骨架 结晶学 化学 光电子学 晶体结构 物理化学 冶金 有机化学 吸附
作者
James Nyakuchena,Sarah Ostresh,Jens Neu,Daniel Streater,Claire C. Cody,Reagan Hooper,Xiaoyi Zhang,Benjamin Reinhart,Gary W. Brudvig,Jier Huang
出处
期刊:Journal of Physical Chemistry Letters [American Chemical Society]
卷期号:14 (26): 5960-5965 被引量:2
标识
DOI:10.1021/acs.jpclett.3c00499
摘要

We report a systematic study on the correlation of the metal nodes in M-THQ conducting MOFs (M = Fe, Ni, Cu, and Zn; THQ = tetra-hydroxybenzoquinone) with their structure, photophysical property, and photoconductivity. We found that the structural preference in these MOFs is controlled by metal node identity where Cu prefers a square planar coordination which leads to a 2D Kagome-type structure. Fe, Ni, and Zn prefer an octahedral sphere which leads to a 3D structure. Fe-THQ has the smallest band gap and highest photoconduction as well as a long-lived ligand-to-metal charge transfer state due to the mixed valence state revealed by time-resolved optical and X-ray absorption and terahertz spectroscopy. These results demonstrate the importance of the metal node in tuning the photophysical and photocatalytic properties of MOFs.
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