Selective visible-light photocatalysis of acetylene to ethylene using a cobalt molecular catalyst and water as a proton source

乙炔 乙烯 化学 催化作用 光催化 选择性 介孔材料 光化学 化学工程 无机化学 有机化学 工程类
作者
Francesca Arcudi,Luka Đorđević∞,Neil M. Schweitzer,Samuel I. Stupp,Emily A. Weiss
出处
期刊:Nature Chemistry [Nature Portfolio]
卷期号:14 (9): 1007-1012 被引量:69
标识
DOI:10.1038/s41557-022-00966-5
摘要

The production of polymers from ethylene requires the ethylene feed to be sufficiently purified of acetylene contaminant. Accomplishing this task by thermally hydrogenating acetylene requires a high temperature, an external feed of H2 gas and noble-metal catalysts. It is not only expensive and energy-intensive, but also prone to overhydrogenating to ethane. Here we report a photocatalytic system that reduces acetylene to ethylene with ≥99% selectivity under both non-competitive (no ethylene co-feed) and competitive (ethylene co-feed) conditions, and near 100% conversion under the latter industrially relevant conditions. Our system uses a molecular catalyst based on earth-abundant cobalt operating under ambient conditions and sensitized by either [Ru(bpy)3]2+ or an inexpensive organic semiconductor (metal-free mesoporous graphitic carbon nitride) under visible light. These features and the use of water as a proton source offer advantages over current hydrogenation technologies with respect to selectivity and sustainability.
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