Regulating the Local Reaction Microenvironment at Chromium Metal–Organic Frameworks for Efficient H2O2 Electrosynthesis in Neutral Electrolytes

电合成 催化作用 电化学 过氧化氢 电解质 材料科学 无机化学 金属有机骨架 法拉第效率 路易斯酸 化学工程 电极 物理化学 化学 有机化学 吸附 工程类
作者
Zhihao Pei,Yan Guo,Deyan Luan,Xiaojun Gu,Xiong Wen Lou
出处
期刊:Advanced Materials [Wiley]
被引量:1
标识
DOI:10.1002/adma.202500274
摘要

Abstract The electrochemical synthesis of hydrogen peroxide represents a promising alternative to the traditional anthraquinone process, aiming for zero pollution. However, achieving efficient electrochemical synthesis of hydrogen peroxide in neutral electrolytes is challenging due to the sluggish kinetics of the two‐electron oxygen reduction reaction. To address this issue, a unique metal–organic framework (MOF) featuring Cr metal sites coordinated with tetrabromoterephthalic acid (Cr‐TBA) is synthesized. This specially designed MOF exhibits a distinctive paper‐clip‐like structure and remarkably enhanced Lewis acidity. Experimental results demonstrate that the obtained structure can facilitate the attraction of OH − ions in solution, promoting their accumulation on the catalyst surface. This enhancement leads to excellent performances of Cr‐TBA in neutral electrolytes, achieving Faradaic efficiencies of 96–98% and a production rate of 13.4 mol g cat −1 h −1 at the current density of 150 mA cm −2 . Operando spectroscopy and density functional theory calculations indicate that this modified microenvironment effectively facilitates the conversion of the * OOH intermediates to H 2 O 2 on the catalyst surface.
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