Dissociative N 2 Activation on Dual-Atom Catalysts Driven by Symmetric d -Electron Configuration for Urea Electrosynthesis

同核分子 化学 催化作用 密度泛函理论 离解(化学) 电化学 尿素 电合成 计算化学 组合化学 反应机理 吸附 限制 金属 合理设计 电子效应 无机化学 分子 乙二胺 操作员(生物学) 热化学 机制(生物学)
作者
Junxian Liu,Xiaofei Shi,Xin Tan,Liangzhi Kou
出处
期刊:Journal of Physical Chemistry Letters [American Chemical Society]
卷期号:17 (8): 2471-2478 被引量:2
标识
DOI:10.1021/acs.jpclett.6c00173
摘要

Electrochemical urea synthesis offers a sustainable alternative to the energy-intensive Bosch-Meiser process but is hindered by N 2 inertness and inefficient C–N bond formation. Herein, we propose a dissociative mechanism in which molecular N 2 is initially activated and fragmented into surface-bound nitrogen intermediates for subsequent C–N coupling. Nitrogen-doped graphene-supported dual-atom (MN 4 –MN 4 ) catalysts with ∼4 Å intersite distance enable side-on N 2 adsorption across adjacent metal centers, facilitating cooperative bond dissociation. Density functional theory (DFT) calculations combined with machine learning (ML) analysis on 28 homonuclear MN 4 –MN 4 catalysts identify MoN 4 –MoN 4 and TcN 4 –TcN 4 as highly active candidates, exhibiting low limiting potentials and favorable kinetics for urea formation. Sure independence screening and sparsifying operator (SISSO)-derived descriptors further establish an interpretable connection between N 2 dissociation and the atomic-level electronic properties of the active metal sites, emphasizing the pivotal role of symmetric d -electron configuration. These findings uncover fundamental structure–activity relationships and furnish a rational design strategy for efficient and sustainable urea electrocatalysts.
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