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Intensifying the Oxide–Support Electronic Interaction via Zinc Doping to Boost Catalytic N 2 O Decomposition in the Presence of O 2 for Co 3 O 4 /CeO 2 Catalysts

分解 催化作用 兴奋剂 无机化学 氧化物 化学 锌化合物 材料科学 物理化学 有机化学 光电子学
作者
Hao Liu,Pengcheng He,Jianjun Chen,Xiaoping Chen,Shangchao Xiong,Fang Huang,Houfeng Liu,Junhua Li,Chuanzhi Sun
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:59 (42): 22927-22939
标识
DOI:10.1021/acs.est.5c07320
摘要

Mitigating industrial nitrous oxide (N2O) emissions is critical for climate action, yet developing efficient low-temperature N2O decomposition catalysts under O2-containing conditions remains challenging. The weak oxygen-support interaction leads to unsatisfactory N2O decomposition performance in the supported Co3O4/CeO2 catalyst. This study aims to enhance the electronic oxide-support interaction in the Co3O4/CeO2 catalyst through Zn doping, thereby improving its catalytic performance for N2O decomposition under O2-rich conditions. The results demonstrate that, in the presence of 5% O2, the activation energy of the catalyst sharply decreases from 117.5 to 60.4 kJ·mol-1 after Zn doping (Co2.4Zn0.6O4/CeO2). Additionally, the doped catalyst exhibits strong durability to the O2 + H2O + NOx impurity gas components. Advanced spectral characterization and density functional theory calculations reveal that Zn doping modulates the geometry and electronic structure of active cobalt sites, optimizing the adsorption and activation capabilities of N2O molecules. This study elucidates the mechanism of N2O decomposition over the catalysts and establishes a clear structure-activity relationship between the atomic-scale configuration of active sites and their performance. These findings provide critical insights for designing efficient supported oxide catalysts through targeted doping strategies and offer new perspectives for developing highly efficient and low-energy N2O decomposition catalysts.
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