Plasma‐Assisted Defect Engineering on p‐n Heterojunction for High‐Efficiency Electrochemical Ammonia Synthesis

异质结 材料科学 催化作用 化学工程 氨生产 法拉第效率 功率密度 电化学 电极 化学 光电子学 物理化学 功率(物理) 热力学 有机化学 物理 工程类
作者
Jiameng Liu,Linghao He,Shuangrun Zhao,Sizhuan Li,Lijun Hu,Jia‐Yue Tian,Junwei Ding,Zhihong Zhang,Miao Du
出处
期刊:Advanced Science [Wiley]
卷期号:10 (8): e2205786-e2205786 被引量:18
标识
DOI:10.1002/advs.202205786
摘要

Abstract A defect‐rich 2D p‐n heterojunction, Co x Ni 3‐ x (HITP) 2 /BNSs‐P (HITP: 2,3,6,7,10,11‐hexaiminotriphenylene), is constructed using a semiconductive metal–organic framework (MOF) and boron nanosheets (BNSs) by in situ solution plasma modification. The heterojunction is an effective catalyst for the electrocatalytic nitrogen reduction reaction (eNRR) under ambient conditions. Interface engineering and plasma‐assisted defects on the p‐n Co x Ni 3‐x (HITP) 2 /BNSs‐P heterojunction led to the formation of both Co‐N 3 and B…O dual‐active sites. As a result, Co x Ni 3‐x (HITP) 2 /BNSs‐P has a high NH 3 yield of 128.26 ± 2.27 µg h −1 mg cat. −1 and a Faradaic efficiency of 52.92 ± 1.83% in 0.1 m HCl solution. The catalytic mechanism for the eNRR is also studied by in situ FTIR spectra and DFT calculations. A Co x Ni 3‐ x (HITP) 2 /BNSs‐P‐based Zn‐N 2 battery achieved an unprecedented power output with a peak power density of 5.40 mW cm −2 and an energy density of 240 mA h g zn −1 in 0.1 m HCl. This study establishes an efficient strategy for the rational design, using defect and interfacial engineering, of advanced eNRR catalysts for ammonia synthesis under ambient conditions.
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