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Dipole field in nitrogen-enriched carbon nitride with external forces to boost the artificial photosynthesis of hydrogen peroxide

过氧化氢 光合作用 制氢 偶极子 光化学 化学 氮气 极化(电化学) 光合效率 材料科学 化学物理 化学工程 有机化学 物理化学 工程类 生物化学
作者
Zhi Li,Yuanyi Zhou,Yingtang Zhou,Kai Wang,Yang Yun,Shanyong Chen,Wentao Jiao,Li Chen,Bo Zou,Mingshan Zhu
出处
期刊:Nature Communications [Nature Portfolio]
卷期号:14 (1) 被引量:104
标识
DOI:10.1038/s41467-023-41522-0
摘要

Artificial photosynthesis is a promising strategy for efficient hydrogen peroxide production, but the poor directional charge transfer from bulk to active sites restricts the overall photocatalytic efficiency. To address this, a new process of dipole field-driven spontaneous polarization in nitrogen-rich triazole-based carbon nitride (C3N5) to harness photogenerated charge kinetics for hydrogen peroxide production is constructed. Here, C3N5 achieves a hydrogen peroxide photosynthesis rate of 3809.5 µmol g-1 h-1 and a 2e- transfer selectivity of 92% under simulated sunlight and ultrasonic forces. This high performance is attributed to the introduction of rich nitrogen active sites of the triazole ring in C3N5, which brings a dipole field. This dipole field induces a spontaneous polarization field to accelerate a rapid directional electron transfer process to nitrogen active sites and therefore induces Pauling-type adsorption of oxygen through an indirect 2e- transfer pathway to form hydrogen peroxide. This innovative concept using a dipole field to harness the migration and transport of photogenerated carriers provides a new route to improve photosynthesis efficiency via structural engineering.
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