Oxygen-Bridged Long-Range Dual Sites Boost Ethanol\nElectrooxidation by Facilitating C–C Bond Cleavage

化学 再分配(选举) 对偶(语法数字) 键裂 选择性 红外光谱学 乙醇 傅里叶变换红外光谱 工作(物理) 光谱学 催化作用 双重角色 红外线的 电化学 反应机理 傅里叶变换 氧化还原 材料科学 X射线光电子能谱 组合化学 活动站点 结晶学 立体化学 计算化学 反应中间体 劈理(地质)
作者
Yao Wang (102387),Meng Zheng (1747132),Yunrui Li (5533991),Juan Chen (61123),Jinyu Ye (4534492),Chenliang Ye (5492204),Shuna Li (5847566),Jin Wang (29560),Yongfa Zhu (1777435),Shi-Gang Sun (1310727),Dingsheng Wang (1630807)
出处
期刊:University of Illinois at Chicago - INDIGO [University of Illinois Chicago]
标识
DOI:10.1021/acs.nanolett.3c02319.s001
摘要

Optimizing\nthe interatomic distance of dual sites to realize C–C\nbond breaking of ethanol is critical for the commercialization of\ndirect ethanol fuel cells. Herein, the concept of holding long-range\ndual sites is proposed to weaken the reaction barrier of C–C\ncleavage during the ethanol oxidation reaction (EOR). The obtained\nlong-range Rh–O–Pt dual sites achieve a high current\ndensity of 7.43 mA/cm<sup>2</sup> toward EOR, which is 13.3 times\nthat of Pt/C, as well as remarkable stability. Electrochemical <i>in situ</i> Fourier transform infrared spectroscopy indicates\nthat long-range Rh–O–Pt dual sites can increase the\nselectivity of C1 products and suppress the generation of a CO intermediate.\nTheoretical calculations further disclose that redistribution of the\nsurface-localized electron around Rh–O–Pt can promote\ndirect oxidation of −OH, accelerating C–C bond cleavage.\nThis work provides a promising strategy for designing oxygen-bridged\nlong-range dual sites to tune the activity and selectivity of complicated\ncatalytic reactions.
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