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[求助补充材料]
 Spatially Matched C–N Coupling within Carbon Defect Confined Interlayer Fe Clusters for Efficient Urea Electrosynthesis 相关领域
材料科学
催化作用
离解（化学）
傅里叶变换红外光谱
碳纤维
纳米反应器
化学工程
密度泛函理论
空位缺陷
化学物理
尿素
吸附
石墨
无机化学
联轴节（管道）
拉曼光谱
热解
光谱学
纳米技术
红外光谱学
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| 其它 | 定制空间匹配的多位点结构以同时协调 CO2 和 NO3 - 活化和耦合仍然是尿素电合成的重大挑战。 在此，通过碳缺陷限制策略在膨胀的 2H 石墨碳中构建了层间 Fe 原子团簇 (Feacs)，其中石墨层之间空间匹配的 Feacs 充当了协同 C─N 耦合的理想纳米反应器。 这些层间 Feacs 是通过在 H2/Ar 气氛下低流速热解过程中动力学调节级联反应（FeOx 还原、H2/CO2 介导的碳蚀刻和空位捕获）来实现的。 结果，层间Feacs催化剂表现出39.80%的高尿素法拉第效率和3643.65 mm h−1 gFe−1的标准化生产率，比对照样品（无层间结构的Fe颗粒）高7.98倍和9.88倍。 原位傅里叶变换红外光谱（FTIR）和密度泛函理论（DFT）计算进一步表明，空间匹配的层间Feacs结构促进了*CO中间体的吸附并降低了NH2OH脱水的能垒，而碳缺陷有利于水的解离动力学，加速了后续的氢化步骤并促进层间Feacs内的C─N偶联。 这项工作为设计具有空间匹配活性位点的催化剂以实现可持续的尿素合成提供了范例。 |
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