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[高分] 学位论文 金属有机框架复合膜的制备与吸附分离性能研究
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厦门大学；摘要为： 吸附分离作为一种节能环保的方法已经成为工业生产中的一项重要技术,广泛应用于污水处理,海水淡化,生物医药和精细化工等多个领域,其核心是发展高效的吸附分离材料.金属有机骨架(Metal-Organic Framework,MOF)由于其具有独特的多孔性,化学多功能性和结构可设计性等优点,在吸附分离领域有巨大的潜力.MOF膜也在液相分离中已经得到了广泛的应用.然而,不同液相分离体系对MOF膜的功能也提出了不同的要求.因此,探索和总结不同分离体系对MOF膜的要求,并根据这些要求目标导向性的设计MOF或MOF基复合材料具有重要的意义.基于此,本文针对不同吸附分离体系,从客体分子性质以及分离体系对MOF的性能要求出发采取理论与实验相结合的方法,通过功能化MOF以及合理的设计MOF膜的制备方法来构建MOF膜,得到了具有优异吸附分离性能的MOF膜.主要研究内容概括如下:利用MOF的结构多样性和可修饰性,拓展MOF在不同液相吸附分离中的应用具有重要的意义.在第一个工作中,我们设计了应用于不同的吸附分离体系的MOF:(1)通过官能团(磺酸基和羧基)修饰UiO-66,得到的UiO-66-SO3H和 UiO-66-(COOH)2,考察了 UiO-66,UiO-66-SO3H 和 UiO-66-(COOH)2 对小分子尿毒症毒素的吸附性能;研究了官能团修饰对UiO-66吸附性能的影响,重点探究了对吸附速率和吸附量的影响;通过DFT计算探究了三种Zr-MOF的吸附机理,发现经过官能团修饰后加强了氢键和库仑力在吸附过程中的作用.(2)通过混合配体法合成了 L-histidine@ZIF-8(His@ZIF-8);研究了 His@ZIF-8 中 His含量对其润湿性以及吸附重金属离子性能的影响,并结合XPS,FT-IR以及SEM分析了 His@ZIF-8吸附重金属离子的机制.(3)通过"酚-铁"反应构筑了具有光芬顿性能的复合纳米材料UiO-66-(OH)2@Fe2O3; |
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