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[高分] 学位论文 光电调控的复合材料表面增强拉曼散射效应研究
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作者：周露 天津大学 摘要：自1974年表面增强拉曼散射（SERS）现象发现以来，SERS光谱技术被广泛地应用于物理、化学、材料以及生命科学等领域。SERS技术的核心是设计和构建高性能的SERS基底，以满足不同使用环境的需求。然而，通常在基底制备完成后，很难对其SERS性能进行主动调控。本论文自主设计和构建了三种性能可调的SERS基底，通过对所制备的SERS基底施加光辐照或栅极电压，实现其SERS性能的主动调控，使其能够在食品安全以及化学反应监测等领域得到广泛的应用。具体内容如下： 1、实现了近红外光对金属-半导体复合体系SERS信号的调制。设计和制备了分子链接银与掺杂银的二氧化钛杂化体系，发现该体系在近红外光辐照下其SERS信号随辐照时间呈现指数变化的不可逆累积现象。通过对复合结构和标记分子的微观结构以及动力学分析，得出产生这种效应的三种因素：（1）近红外光辐照诱导银/银掺杂二氧化钛基底的结晶度升高;（2）光诱导电荷转移;（3）电荷诱导的分子重新取向。 2、提出并证实了一种基于紫外光调控SERS新效应。通过制备由自组装还原氧化石墨烯膜覆盖的镀银聚苯乙烯小球阵列，构建了一种新的基于电磁和化学协同增强的SERS基底。通过紫外光主动操纵气体分子在还原氧化石墨烯膜上的吸附和解吸附实现SERS信号的可逆调制。并通过第一性原理计算证实了SERS信号的调制是由气体分子的吸附和解吸附对石墨烯费米能级的调制引起的。最后，我们将该SERS平台应用于果皮表面农药残留的检测。 3、基于石墨烯/离子凝胶混合结构，实现了低电压调控的SERS效应。通过在所构建的石墨烯/离子凝胶复合结构上施加偏置电压，可以实现吸附在该结构上拉曼标记分子SERS信号的连续可调。并且这种调制过程强烈地依赖于标记分子和石墨烯之间的电荷转移。 4、采用实时原位SERS光谱技术，实现了对吸附在二硫化钼/氧化石墨烯纳米复合材料上的对氨基偶氮苯分子的光、热异构化过程的监测。其中二硫化钼/氧化石墨烯纳米复合材料使对氨基偶氮苯分子的热异构化效率比单独的对氨基偶氮苯分子提高了三倍以上。而光异构化的影响取决于对氨基偶氮苯分子的结构弛豫以及与二硫化钼/氧化石墨烯纳米复合材料之间的电荷转移的二者相互竞争。 |
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