Enzyme‐Inspired Iron Porphyrins for Improved Electrocatalytic Oxygen Reduction and Evolution Reactions

过电位 咪唑 卟啉 氢氧化物 化学 催化作用 电催化剂 电化学 析氧 氧气 组合化学 无机化学 光化学 立体化学 物理化学 有机化学 电极
作者
Lisi Xie,Xuepeng Zhang,Bin Zhao,Ping Li,Jing Qi,Xin-Ai Guo,Bin Wang,Haitao Lei,Wei Zhang,Ulf‐Peter Apfel,Rui Cao
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:60 (14): 7576-7581 被引量:159
标识
DOI:10.1002/anie.202015478
摘要

Abstract Nature uses Fe porphyrin sites for the oxygen reduction reaction (ORR). Synthetic Fe porphyrins have been extensively studied as ORR catalysts, but activity improvement is required. On the other hand, Fe porphyrins have been rarely shown to be efficient for the oxygen evolution reaction (OER). We herein report an enzyme‐inspired Fe porphyrin 1 as an efficient catalyst for both ORR and OER. Complex 1 , which bears a tethered imidazole for Fe binding, beats imidazole‐free analogue 2 , with an anodic shift of ORR half‐wave potential by 160 mV and a decrease of OER overpotential by 150 mV to get the benchmark current density at 10 mA cm −2 . Theoretical studies suggested that hydroxide attack to a formal Fe V =O form the O−O bond. The axial imidazole can prevent the formation of trans HO‐Fe V =O, which is less effective to form O−O bond with hydroxide. As a practical demonstration, we assembled rechargeable Zn‐air battery with 1 , which shows equal performance to that with Pt/Ir‐based materials.
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