Highly Active and Water-Resistant Cu-Doped OMS-2 Catalysts for CO Oxidation: The Importance of the OMS-2 Synthesis Method and Cu Doping

结晶度 催化作用 材料科学 氧化还原 氧化物 兴奋剂 热液循环 化学工程 无机化学 化学 有机化学 冶金 复合材料 光电子学 工程类
作者
Rong Zhang,Qi Chen,Yuntao Hu,Li Yang,Z. A. Chen,Cunwen Wang,Yuan-Hang Qin
出处
期刊:ACS Applied Materials & Interfaces [American Chemical Society]
标识
DOI:10.1021/acsami.3c14133
摘要

Porous cryptomelane-type Mn oxide (OMS-2) has an outstanding redox property, making it a highly desirable substitute for noble metal catalysts for CO oxidation, but its catalytic activity still needs to be improved, especially in the presence of water. Given the strong structure–performance correlation of OMS-2 for oxidation reactions, herein, OMS-2 is synthesized by solid state (OMS-2S), reflux (OMS-2R), and hydrothermal (OMS-2H) methods, aiming to improve its CO oxidation performance through manipulating synthesis parameters to tailor its particle size, morphology, and crystallinity. Characterization shows that OMS-2S has the highest CO oxidation activity in the absence of water due to its low crystallinity, high specific surface area, large oxygen vacancy content, and good redox property, but the presence of water can greatly reduce its CO oxidation activity. Doping Cu into an OMS-2 can not only improve its CO oxidation activity but also greatly improve its water tolerance. The Cu-doped OMS-2S catalyst with ∼4 wt % Cu can achieve a T90 of 49 °C (1% CO/10% O2/N2 and WHSV = 60,000 mL·g–1·h–1), ranking among the lowest reported T90 values for Mn oxide-based CO oxidation catalysts, and it can maintain nearly 100% CO conversion in the presence of 5 vol % water for over 50 h. In situ DRIFTs characterization indicates that the good water resistance of Cu-doped OMS-2S can be attributed to the significantly suppressed surface hydroxyl group generation because of Cu doping. This work demonstrates the importance of the synthesis method and Cu doping in determining the CO oxidation activity and water resistance of OMS-2 and will provide guidance for synthesizing highly active and water-resistant CO oxidation catalysts.
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