Controllable Synthesis of Monodispersed Middle and Heavy Rare Earth Oxysulfide Nanoplates Based on the Principles of HSAB Theory

根据软硬酸碱理论, 中重稀土+3价离子硬度高, 与S2-离子亲合能力弱, 而与O2-离子亲合能力强, 因此很难通过基于高沸点有机溶剂的前驱体热分解法合成中重稀土硫氧化物纳米材料. 发展了制备掺杂或非掺杂的中重稀土(Eu, Gd, Er, Y, Yb)的单分散硫氧化物纳米板的前驱体热分解方法. 密度泛函理论计算表明, 从轻稀土元素到中重稀土元素, 合成硫氧化物所需要的硫元素化学势逐渐升高. 实验结果表明: 在油胺中以H2S气体为硫化试剂, 以分解温度低的稀土乙酰丙酮盐为前驱体在280 ℃条件下反应, 可以有效提高反应体系中硫元素的化学势, 从而利于目标硫氧化物纳米晶的生成. 其中, 所获得的Y2O2S:Eu纳米板在251 nm紫外光激发下可发出红色荧光; 而与体相材料相比, 因其表面原子比例很高且晶化度较低, 导致其荧光寿命较短、量子产率较低.