Highly efficient CO 2 hydrogenation to long-chain linear α-olefins via CO intermediate enrichment over Na/FeMn/ZrO 2 catalysts

催化作用 选择性 吸附 共价键 化学 联轴节(管道) 化学工程 微观结构 组合化学 材料科学 锚固 反应条件 碳纤维 光化学 相(物质) 协同催化 科技与社会 接口(物质) 多相催化 纳米技术 无机化学 偶联反应
作者
Kangzhou Wang,Tong Liu,Pengqi Hai,Shunnosuke Fujii,Chufeng Liu,Hanyao Song,Caixia Zhu,Guangbo Liu,Jianli Zhang,Zhou-jun Wang,Noritatsu Tsubaki
出处
期刊:Chemical Science [Royal Society of Chemistry]
卷期号:17 (8): 4116-4125
标识
DOI:10.1039/d5sc08926c
摘要

Although significant progress has been made in the oriented conversion of CO2 to long-chain linear α-olefins (LAOs), cooperatively regulating C-O bond activation and C-C coupling via tailored catalyst microstructures remains a persistent challenge. Herein, a highly efficient Na/FeMn/ZrO2 catalyst has been fabricated through a covalent anchoring strategy, which achieves a LAOs/C4+ selectivity of 68% and an O/P ratio of 5.1 in CO2 hydrogenation to LAOs. There is a pronounced interaction between Fe species and MnCO3 in Na/FeMn/ZrO2 catalysts, which promotes the formation and stabilization of iron carbides. Meanwhile, Fe5C2-ZrO2 interfaces possess strong adsorption capacity for CO intermediates, resulting in the accumulation of generated CO on the Fe5C2 active sites. The higher CO concentration on the Fe5C2-ZrO2 interface is beneficial to the C-C coupling reaction, thereby significantly improving the production of high-value olefins. These results will provide a theoretical basis and guidance for developing efficient catalysts for the oriented conversion of CO2 to LAOs.
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