Electric Field Redistribution Triggered Surface Adsorption and Mass Transfer to Boost Electrocatalytic Glycerol Upgrading Coupled with Hydrogen Evolution

材料科学 吸附 纳米棒 甲酸 双功能 析氧 传质 分解水 电催化剂 法拉第效率 化学工程 催化作用 电化学 无机化学 纳米技术 电极 物理化学 光催化 有机化学 化学 色谱法 工程类
作者
Zhefei Zhao,Xinyi Shen,Xingyu Luo,Minhao Chen,M. Zhang,Ruopeng Yu,Runtao Jin,Huajun Zheng
出处
期刊:Advanced Energy Materials [Wiley]
卷期号:14 (29) 被引量:18
标识
DOI:10.1002/aenm.202400851
摘要

Abstract Electrocatalytic glycerol oxidation reaction (GOR) stands out as an economical and prospective technology to replace oxygen evolution reaction for co‐producing high‐valued chemicals and hydrogen (H 2 ). Regulating the adsorption of glycerol (GLY) and hydroxyl (OH) species is of great significance for improving the GOR performance. Herein, a hierarchical p–n heterojunction by combining Co‐metal organic framework (MOF) nanosheets with CuO nanorod arrays (CuO@Co‐MOF) is developed to realize the optimization on GOR. Specifically, CuO@Co‐MOF electrode exhibits superior performance with a conversion of 98.4%, formic acid (FA) selectivity of 87.3%, and Faradaic efficiency (FE) of 98.9%. The flow‐cell system with the bifunctional CuO@Co‐MOF electrode for pairing GOR with the hydrogen evolution reaction (HER) reveals better energy conversion efficiency. Experimental results and theoretical calculations unravel the redistributed electric field by introducing Co‐containing species that contribute to the improved performance, which not only enhances the OH adsorption but also modulates the excessive GLY adsorption of CuO, thus reducing reaction energy barriers of FA desorption. Simultaneously, finite element analysis reveals that the novelty hierarchical structure can increase the concentration of OH − and facilitate the mass transfer of OH − in the solution.
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