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Role for Fe(III) Minerals in Nitrate-Dependent Microbial U(IV) Oxidation

硝酸盐 环境化学 化学 环境科学 有机化学
作者
John M. Senko,Y. Mohamed,Thomas Dewers,Lee R. Krumholz
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:39 (8): 2529-2536 被引量:123
标识
DOI:10.1021/es048906i
摘要

Microbiological reduction of soluble U(VI) to insoluble U(IV) is a means of preventing the migration of that element in groundwater, but the presence of nitrate in U(IV)-containing sediments leads to U(IV) oxidation and remobilizaton. Nitrite or iron(III) oxyhydroxides may oxidize U(IV) under nitrate-reducing conditions, and we determined the rate and extent of U(IV) oxidation by these compounds. Fe(III) oxidized U(IV) at a greater rate than nitrite (130 and 10 μM U(IV)/day, respectively). In aquifer sediments, Fe(III) may be produced during microbial nitrate reduction by oxidation of Fe(II) with nitrite, or by enzymatic Fe(II) oxidation coupled to nitrate reduction. To determine which of these mechanisms was dominant, we isolated a nitrate-dependent acetate- and Fe(II)-oxidizing bacterium from a U(VI)- and nitrate-contaminated aquifer. This organism oxidized U(IV) at a greater rate and to a greater extent under acetate-oxidizing (where nitrite accumulated to 50 mM) than under Fe(II)-oxidizing conditions. We show that the observed differences in rate and extent of U(IV) oxidation are due to mineralogical differences between Fe(III) produced by reaction of Fe(II) with nitrite (amorphous) and Fe(III) produced enzymatically (goethite or lepidocrocite). Our results suggest the mineralogy and surface area of Fe(III) minerals produced under nitrate-reducing conditions affect the rate and extent of U(IV) oxidation. These results may be useful for predicting the stability of U(IV) in aquifers.
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