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Boosting Fenton-Like Reactions via Single Atom Fe Catalysis

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作者
Yu Yin,Lei Shi,Wenlang Li,Xuning Li,Hong Wu,Zhimin Ao,Wenjie Tian,Shaomin Liu,Shaobin Wang,Hongqi Sun
出处
期刊:Environmental Science & Technology [American Chemical Society]
卷期号:53 (19): 11391-11400 被引量:317
标识
DOI:10.1021/acs.est.9b03342
摘要

The maximization of the numbers of exposed active sites in supported metal catalysts is important to achieve high reaction activity. In this work, a simple strategy for anchoring single atom Fe on SBA-15 to expose utmost Fe active sites was proposed. Iron salts were introduced into the as-made SBA-15 containing the template and calcined for simultaneous decomposition of the iron precursor and the template, resulting in single atom Fe sites in the nanopores of SBA-15 catalysts (SAFe-SBA). X-ray diffraction (XRD), UV-vis diffuse reflectance spectroscopy (UV-vis DRS), high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy (HAADF-STEM), and extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) imply the presence of single atom Fe sites. Furthermore, EXAFS analysis suggests the structure of one Fe center with four O atoms, and density functional theory calculations (DFT) simulate this structure. The catalytic performances of SAFe-SBA were evaluated in Fenton-like catalytic oxidation of p-hydroxybenzoic acid (HBA) and phenol. It was found that the single atom SAFe-SBA catalysts displayed superior catalytic activity to aggregated iron sites (AGFe-SBA) in both HBA and phenol degradation, demonstrating the advantage of SAFe-SBA in catalysis.
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