Plasmon-Driven Urea Photosynthesis on a Rationally Designed RuCu Nanoalloy Cocatalyst Through a Kinetically Favorable C–N Coupling Mechanism

化学 尿素 联轴节(管道) 机制(生物学) 吸附 光化学 反应机理 动能 电化学 化学工程 偶联反应 催化作用 计算化学 组合化学 电子效应
作者
Boyuan Wu,Xiaoya Qiao,Binbin Chang,Penglei Wang,Yini Fang,Ke An,Ruibin Jiang,Baocheng Yang,Jianfang F. Wang
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
标识
DOI:10.1021/jacs.6c18367
摘要

Abstract Photocatalytic urea synthesis from N2 and CO2 offers a sustainable alternative to the energy-intensive industrial process. However, the efficiency remains hindered by the sluggish C–N coupling kinetics. Herein, a new, kinetically favorable urea synthesis pathway is achieved by a rationally designed RuCu alloy/plasmonic WO3–x hybrid photocatalyst. A remarkable urea production rate of 750 μg gcat–1 h–1 together with a solar-to-chemical conversion efficiency of 0.072% is obtained under simulated sunlight illumination, outperforming those of most reported systems. Unlike commonly studied C–N coupling involving *CO and *N2, a new mechanism is proposed. This mechanism activates and reduces N2 and CO2 into the *NH2NH2 and *CO, respectively, followed by two successive C–N coupling processes to form urea with substantially reduced kinetic barriers. The RuCu alloy demonstrates a much lower energy barrier compared to pure metals, which is attributed to its optimized electronic structure and enhanced intermediate adsorption properties enabled by the intersite synergistic effect within the alloy.
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