Stereoretentive radical-based alkyl-alkyl cross-coupling

立体中心 化学 吡咯烷 烷基 哌啶 芳基 动力学分辨率 组合化学 氧化还原 卤素 芳基 还原消去 自由基离子 立体化学 小学(天文学) 羟基化 有机化学 立体选择性
作者
Yu Wang,Jiawei Sun,Yin Li,David A. Cagan,Oliver T. Ring,Xin Zeng,Jet Tsien,Luca Massaro,Jillian E. Smith,Brandon J. Orzolek,Michael R. Collins,Yu Kawamata,Phil S. Baran
出处
期刊:Science [American Association for the Advancement of Science]
卷期号:392 (6802): 1075-1081 被引量:3
标识
DOI:10.1126/science.aef6981
摘要

) bonds through cross-coupling remains a formidable challenge owing to competing β-hydride elimination and homocoupling as well as the poor inherent stereocontrol of radical pathways. In this work, we report a scalable stereoretentive radical-radical cross-coupling of two distinct, transient alkyl radicals, derived from enantioenriched sulfonylhydrazides and achiral primary and secondary alkyl halides, achieved without chiral ligands, directing groups, or exogenous redox agents. This substrate-controlled approach leverages a nickel-catalyzed, redox-neutral manifold, which enables precise kinetic matching of diazene-mediated radical generation and halogen atom transfer. The reaction produced enantiospecificities of 80 to 96% and synthetically useful yields (up to 90%) across diverse piperidine and pyrrolidine scaffolds while tolerating ethers, free amines, aryl halides, heterocycles, olefins, and other sensitive motifs. Mechanistic studies support caged radical rebound at nickel to preserve chirality, followed by nickel(I)-nickel(III)-mediated radical capture and reductive elimination.
最长约 10秒,即可获得该文献文件

科研通智能强力驱动
Strongly Powered by AbleSci AI
科研通是完全免费的文献互助平台,具备全网最快的应助速度,最高的求助完成率。 对每一个文献求助,科研通都将尽心尽力,给求助人一个满意的交代。
实时播报
刚刚
小鱼干发布了新的文献求助10
1秒前
1秒前
2秒前
细腻的新柔完成签到,获得积分10
2秒前
乐乐应助快乐的忆山采纳,获得10
2秒前
星辰大海应助原子采纳,获得10
2秒前
3秒前
3秒前
隐形小熊猫完成签到,获得积分10
3秒前
3秒前
舟舟完成签到 ,获得积分10
3秒前
小巍澜完成签到 ,获得积分10
3秒前
Lin完成签到,获得积分10
3秒前
3秒前
Zml200123应助HJJHJH采纳,获得10
4秒前
传奇3应助清樂采纳,获得30
4秒前
之子之远完成签到,获得积分10
4秒前
巩志成发布了新的文献求助10
4秒前
4秒前
高大无声应助科研通管家采纳,获得10
5秒前
欣慰枕头发布了新的文献求助10
5秒前
5秒前
英俊的铭应助科研通管家采纳,获得10
5秒前
5秒前
Lucas应助科研通管家采纳,获得20
5秒前
molihuakai应助科研通管家采纳,获得10
6秒前
Li完成签到,获得积分10
6秒前
充电宝应助科研通管家采纳,获得10
6秒前
6秒前
脑洞疼应助科研通管家采纳,获得10
6秒前
6秒前
爆米花应助科研通管家采纳,获得10
6秒前
6秒前
Hello应助科研通管家采纳,获得10
6秒前
yeguo发布了新的文献求助10
6秒前
yjh123应助科研通管家采纳,获得30
7秒前
OK应助Maestro_S采纳,获得20
7秒前
王小磊完成签到,获得积分10
7秒前
nnn完成签到,获得积分10
7秒前
高分求助中
(应助此贴封号)【重要!!请各用户(尤其是新用户)详细阅读】【科研通的精品贴汇总】 10000
An Introduction to Foreign Language Learning and Teaching 750
China Pluperfect I: Epistemology of Past and Outside in Chinese Art 520
Matrix Methods in Data Mining and Pattern Recognition Second Edition 510
Les chinois de jakarta: temples et vie collective 500
The fast track to determining transfer functions of linear circuits: The student guide 500
What is the Future of Psychotherapy in Digital Age? Technology, AI Bots, and Psychotherapy after Covid 444
热门求助领域 (近24小时)
化学 材料科学 医学 生物 纳米技术 工程类 有机化学 化学工程 生物化学 计算机科学 内科学 物理 复合材料 催化作用 细胞生物学 无机化学 光电子学 物理化学 电极 基因
热门帖子
关注 科研通微信公众号,转发送积分 7628298
求助须知:如何正确求助?哪些是违规求助? 9202738
关于积分的说明 19732561
捐赠科研通 7198023
什么是DOI,文献DOI怎么找? 3273988
关于科研通互助平台的介绍 2436262
邀请新用户注册赠送积分活动 2270145