Engineering of Lewis Acid Sites in Mesoporous Zeolite Achieves Record Fructose Yield of 71.5% for Glucose Isomerization in Ethanol

异构化 路易斯酸 化学 催化作用 介孔材料 沸石 产量(工程) 水解 果糖 有机化学 金属 可重用性 组合化学 路易斯酸催化 介孔二氧化硅 D-葡萄糖 介孔有机硅 协同催化 乙醇 分解
作者
Guanjie Yu,Yang Liu,Chaojie Zhang,Shuwen Zhou,Yao Tang,Hengli Qian,Chao Xie,Ting Xia,Xinyu Bai,Jingrong Wang,Ziteng Hao,Fei Qu,Anna Rui,Meiting Ju,Qidong Hou
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:65 (21): e24977-e24977 被引量:1
标识
DOI:10.1002/anie.202524977
摘要

Lewis acid catalyzed glucose isomerization is a vital step in biorefinery, but it's restricted by the limited catalytic toolkit and reaction equilibrium. Herein, we report that engineering Lewis acid sites in a mesoporous zeolite can greatly boost productivity. Incorporating a few of Sn species into KIT-6 zeolite with the assistance of phosphorylation delivered SnPO/KIT(x) materials with abundant Lewis acid sites and a few of Brønsted acid sites, while conserving the ordered mesoporous structure. Moreover, the Lewis acidic Sn sites have a coordination environment distinct from those in traditional zeolites and metal phosphates, as is crucial to facilitate isomerization and to control side-reactions. Rigorous experiments showed that the use of SnPO/KIT(80) catalyst in two-step isomerization process combined with adequate hydrolysis of ethyl fructoside attains a fructose yield of 71.5%, surpassing the state-of-the-art catalytic systems, along with good reusability and tolerance to high-concentration glucose. These findings highlight the great potential of precisely manipulating coordination environment of Lewis acid sites to boost catalytic performance.
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