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Enhanced low-temperature SCR performance of metal Oxide/Cu-SSZ-13 composite catalysts: The role of oxygen species in metal oxide

催化作用 氧化物 化学 无机化学 氧气 氮氧化物 金属 沸石 过渡金属 化学工程 燃烧 物理化学 有机化学 工程类
作者
Yating Huang,Huawang Zhao,Xiaomin Wu,Zhiwei Huang,Huazhen Shen,Guohua Jing
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier BV]
卷期号:475: 146407-146407 被引量:12
标识
DOI:10.1016/j.cej.2023.146407
摘要

A composite catalyst composed of metal oxide and Cu-SSZ-13 components (OXZEO) presents a promising approach to solve the current challenge of improving the low-temperature efficiency of SCR catalysts. The diverse forms of oxygen present within the metal oxide components impact the formation of nitrate, which plays a critical role in the deNOx pathway, thereby influencing the overall SCR reaction in OXZEO. Despite this, the relationship between the various types of oxygen in metal oxide and their catalytic role in OXZEO catalysts remain not fully understood. To clarify this relationship, the activities of Cu-SSZ-13 combined with MnOx, CeOx, and ZrOx, respectively, were compared and analyzed. The low-temperature pathway (below 200 °C) for the three catalysts is primarily ascribed to the interplay between oxide-derived nitrate precursors and NH3 bound to Brønsted acids within the zeolite. However, MnOx/Cu-SSZ-13 demonstrated a stronger synergistic effect, achieving around 50 % higher NOx conversion than Cu-SSZ-13 alone at 200 °C, which was superior to the other two composite catalysts. Characterizations reveal that MnOx with surface oxygen vacancies can supply a significant quantity of chemisorbed oxygen, thus producing more reactive bridged nitrates and bolstering the reaction between nitrate and NH4+ in MnOx/Cu-SSZ-13. On the contrary, for CeOx/Cu-SSZ-13 and ZrOx/Cu-SSZ-13 catalysts, the lattice oxygen of the metal oxide encourages the formation of less active bidentate and monodentate nitrates, resulting in inferior low-temperature SCR performance.
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