Achieving complete electrooxidation of ethanol by single atomic Rh decoration of Pt nanocubes

催化作用 乙醇 电化学 密度泛函理论 甲醇 化学 选择性 键裂 Atom(片上系统) 氧化还原 组合化学 无机化学 计算化学 物理化学 有机化学 电极 计算机科学 嵌入式系统
作者
Qiaowan Chang,Youngmin Hong,Hye Jin Lee,Ji Hoon Lee,Damilola Ologunagba,Zhixiu Liang,Jeonghyeon Kim,Mi Ji Kim,Jong Wook Hong,Liang Song,Shyam Kattel,Zheng Chen,Jingguang G. Chen,Sang‐Il Choi
出处
期刊:Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America [National Academy of Sciences]
卷期号:119 (11) 被引量:62
标识
DOI:10.1073/pnas.2112109119
摘要

Significance Direct ethanol fuel cells are attracting growing attention as portable power sources due to their advantages such as higher mass-energy density than hydrogen and less toxicity than methanol. However, it is challenging to achieve the complete electrooxidation to generate 12 electrons per ethanol, resulting in a low fuel utilization efficiency. This manuscript reports the complete ethanol electrooxidation by engineering efficient catalysts via single-atom modification. The combined electrochemical measurements, in situ characterization, and density functional theory calculations unravel synergistic effects of single Rh atoms and Pt nanocubes and identify reaction pathways leading to the selective C–C bond cleavage to oxidize ethanol to CO 2 . This study provides a unique single-atom approach to tune the activity and selectivity toward complicated electrocatalytic reactions.
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