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Defect Engineering-Driven Electron Spin Polarization and Charge Transfer in MOFs for Enhanced Sonocatalytic Therapy.

材料科学 电子转移 自旋极化 极化(电化学) 纳米技术 电荷(物理) 电子 化学工程 化学物理 光化学 物理化学 量子力学 物理 工程类 化学
作者
Juan Guo,Xueting Pan,Chaohui Wang,Zhijun Huang,Zezhong Huang,Jingqian Deng,Qingyuan Wu,Yun Sun,Xican Xu,Dandan Hou,Huiyu Liu
出处
期刊:PubMed 卷期号:: e06721-e06721
标识
DOI:10.1002/adma.202506721
摘要

Sonocatalytic therapy (SCT) is a non-invasive tumor treatment modality that utilizes ultrasound (US)- activated sonocatalysts to generate reactive oxygen species (ROS), whose production critically dependent on the electronic structural properties of the catalytic sites. However, the spin state, which is a pivotal descriptor of electronic properties, remains underappreciated in SCT. Herein, a Ti-doped zirconium-based MOF (Ti-UiO-66, denoted as UTN) with ligand-deficient defects is constructed for SCT, revealing the important role of the electronic spin state in modulating intrinsic catalytic activity. The defect-driven sonocatalytic mechanism is elucidated as follows: 1) structural defects alleviate the limitations of ligand-metal charge transfer, achieving a 2.1-fold enhancement in charge transfer efficiency; 2) spin polarization at Ti active sites reconfigures the d-orbital electron distribution, thereby increasing the density of spin-polarized electronic states near the Fermi level. Furthermore, Ti 3d-O 2p orbital hybridization lowers the adsorption energies of H2O and O2 by 2.5-fold and 1.6-fold, respectively, thereby facilitating interfacial redox reactions and leading to enhanced ROS generation. Notably, UTN combined with US achieves 86.07% tumor inhibition efficiency. This work establishes novel insights into defect engineering, spin-state modulation, and surface interfacial adsorption in SCT, providing a theoretical paradigm framework for designing of high-performance sonocatalysts.
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