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Asymmetric Oxygen Vacancy-Boosted Peroxidase-Like Activity of Zn-Doped Fe 3 O 4 Nanozyme for Colorimetric Detection of Uric Acid

化学 催化作用 电负性 氧气 吸附 金属 氧化物 无机化学 分子 电子转移 纳米颗粒 尿酸 光化学 硫酸 分子氧 兴奋剂 极化(电化学) 活性氧 电子 组合化学 激进的 选择性
作者
Ling Zhang,Lingyan Wang,Yan Jin,Baoxin Li
出处
期刊:ACS applied nano materials [American Chemical Society]
卷期号:9 (8): 4042-4052 被引量:8
标识
DOI:10.1021/acsanm.6c00422
摘要

Oxygen vacancy (O v ) can enhance the catalytic activity of a metal oxide nanozyme. However, in pure metal oxide, the highly symmetrical arrangement of cations surrounding the O v confines electrons within the vacancies, leading to low electron transfer efficiency. In this study, we engineered the asymmetric O v sites in Fe 3 O 4 nanoparticles by simple Zn doping and nitrogen-atmosphere annealing. The resulting Zn-doped Fe 3 O 4 (Zn–Fe 3 O 4 ) nanostructured microspheres featuring asymmetric oxygen vacancies (Zn–O v –Fe) exhibited peroxidase-like activity. The affinity of the Zn–Fe 3 O 4 nanozyme for H 2 O 2 molecules was ca. 30.6-fold that of Fe 3 O 4 nanoparticles. The superior catalytic activity is attributed to the asymmetric Zn–O v –Fe sites, where the electronegativity difference between Zn and Fe enhances the adsorption and polarization of H 2 O 2, thereby accelerating the cleavage of the HO–OH bond and generating more • OH radicals. Furthermore, by coupling the Zn–Fe 3 O 4 nanozyme with uric acid oxidase, we developed a colorimetric method for uric acid detection. In this work, a high-performance nanozyme was obtained through simple experimental steps using two inexpensive and environmentally friendly metals (Fe and Zn). More importantly, as a proof-of-concept, this work demonstrates that introducing asymmetric oxygen vacancies into metal oxides is an effective strategy for boosting the catalytic activity of nanozymes.
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