Reversible dehydrogenation and rehydrogenation of cyclohexane and methylcyclohexane by single-site platinum catalyst

脱氢 甲基环己烷 催化作用 环己烷 铂金 氢气储存 光化学 化学 材料科学 纳米技术 有机化学
作者
Luning Chen,Pragya Verma,Kai-Peng Hou,Zhiyuan Qi,Shuchen Zhang,Yi‐Sheng Liu,Jinghua Guo,Vitalie Stavila,Mark D. Allendorf,Lan‐Sun Zheng,Miquel Salmerón,David Prendergast,Gábor A. Somorjai,Ji Su
出处
期刊:Nature Communications [Nature Portfolio]
卷期号:13 (1): 1092-1092 被引量:157
标识
DOI:10.1038/s41467-022-28607-y
摘要

Developing highly efficient and reversible hydrogenation-dehydrogenation catalysts shows great promise for hydrogen storage technologies with highly desirable economic and ecological benefits. Herein, we show that reaction sites consisting of single Pt atoms and neighboring oxygen vacancies (VO) can be prepared on CeO2 (Pt1/CeO2) with unique catalytic properties for the reversible dehydrogenation and rehydrogenation of large molecules such as cyclohexane and methylcyclohexane. Specifically, we find that the dehydrogenation rate of cyclohexane and methylcyclohexane on such sites can reach values above 32,000 molH2 molPt-1 h-1, which is 309 times higher than that of conventional supported Pt nanoparticles. Combining of DRIFTS, AP-XPS, EXAFS, and DFT calculations, we show that the Pt1/CeO2 catalyst exhibits a super-synergistic effect between the catalytic Pt atom and its support, involving redox coupling between Pt and Ce ions, enabling adsorption, activation and reaction of large molecules with sufficient versatility to drive abstraction/addition of hydrogen without requiring multiple reaction sites.
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