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Electrochemical CO2-to-ethylene conversion on polyamine-incorporated Cu electrodes

电极 电化学 法拉第效率 乙烯 选择性 多胺 可逆氢电极 材料科学 化学工程 电催化剂 无机化学 化学 工作电极 有机化学 生物化学 催化作用 工程类 物理化学
作者
Xinyi Chen,Junfeng Chen,Nawal M. Alghoraibi,Danielle A. Henckel,Ruixian Zhang,Uzoma O. Nwabara,Kenneth E. Madsen,Paul J. A. Kenis,Steven C. Zimmerman,Andrew A. Gewirth
出处
期刊:Nature Catalysis [Nature Portfolio]
卷期号:4 (1): 20-27 被引量:623
标识
DOI:10.1038/s41929-020-00547-0
摘要

Electrochemical conversion of CO2 into value-added chemicals holds promise to enable the transition to carbon neutrality. Enhancing selectivity for a specific hydrocarbon product is challenging, however, due to numerous possible reaction pathways of CO2 electroreduction. Here we present a Cu–polyamine hybrid catalyst, developed through co-electroplating, that significantly increases the selectivity for ethylene production. The Faradaic efficiency for ethylene production is 87% ± 3% at −0.47 V versus reversible hydrogen electrode, with full-cell energetic efficiency reaching 50% ± 2%. Raman measurements indicate that the polyamine entrained on the Cu electrode results in higher surface pH, higher CO content and higher stabilization of intermediates compared with entrainment of additives containing little or no amine functionality. More broadly, this work shows that polymer incorporation can alter surface reactivity and lead to enhanced product selectivity at high current densities. Electrochemical conversion of CO2 into value-added chemicals holds promise to enable the transition to carbon neutrality, but enhancing the selectivity toward a specific hydrocarbon product remains a challenging task. Now, the authors present a Cu–polyamine hybrid catalyst that achieves Faradaic efficiency of 87% for ethylene and full-cell energy efficiency of 50%.
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