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A comparative kinetics study between Cu/SSZ-13 and Fe/SSZ-13 SCR catalysts

催化作用 化学 无机化学 氧化还原 大气温度范围 热液循环 化学工程 热力学 有机化学 物理 工程类
作者
Feng Gao,Yilin Wang,Márton Kollár,Nancy Washton,János Szanyi,Charles H. F. Peden
出处
期刊:Catalysis Today [Elsevier BV]
卷期号:258: 347-358 被引量:112
标识
DOI:10.1016/j.cattod.2015.01.025
摘要

Cu- and Fe/SSZ-13 catalysts with the same Cu(Fe)/Al ratios are synthesized using the same parent SSZ-13 starting material. The catalytic performance for both fresh and hydrothermally aged catalysts is tested with NO and NH3 oxidation, and standard SCR reactions under steady-state conditions, and standard and fast SCR under temperature-programmed conditions. For standard SCR, Cu/SSZ-13 shows much better low-temperature performance which can be explained by NH3-inhibition of Fe/SSZ-13. During hydrothermal aging, both catalysts undergo dealumination but Fe/SSZ-13 dealuminates more severely. For aged catalysts, Cu/SSZ-13 gains oxidation activities due to formation of CuOx. However, Fe/SSZ-13 loses oxidation activities although formation of FeOx clusters and FeAlOx species also occur. Because of such physical properties differences, aged Cu/SSZ-13 loses while Fe/SSZ-13 maintains high-temperature SCR selectivities. A physical mixture of aged catalysts provides stable SCR performance in a wide temperature range and is able to decrease N2O formation at high reaction temperatures. This suggests that Fe/SSZ-13 can be used as a cocatalyst for Cu/SSZ-13 for transportation applications. During temperature-programmed SCR reactions, weak hysteresis is found during standard SCR due to NH3 inhibition. For fast SCR, hysteresis caused by NH4NO3 inhibition is much more significant. NH4NO3 deposition is greatly enhanced by Brønsted and Lewis acidity of the catalysts.
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