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Oxygen-Bridged Long-Range Dual Sites Boost Ethanol Electrooxidation by Facilitating C–C Bond Cleavage

键裂 催化作用 化学 氧气 选择性 电化学 再分配(选举) 光化学 物理化学 电极 有机化学 政治学 政治 法学
作者
Yao Wang,Meng Zheng,Yunrui Li,Juan Chen,Jinyu Ye,Chenliang Ye,Shuna Li,Jin Wang,Yongfa Zhu,Shi‐Gang Sun,Dingsheng Wang
出处
期刊:Nano Letters [American Chemical Society]
卷期号:23 (17): 8194-8202 被引量:45
标识
DOI:10.1021/acs.nanolett.3c02319
摘要

Optimizing the interatomic distance of dual sites to realize C-C bond breaking of ethanol is critical for the commercialization of direct ethanol fuel cells. Herein, the concept of holding long-range dual sites is proposed to weaken the reaction barrier of C-C cleavage during the ethanol oxidation reaction (EOR). The obtained long-range Rh-O-Pt dual sites achieve a high current density of 7.43 mA/cm2 toward EOR, which is 13.3 times that of Pt/C, as well as remarkable stability. Electrochemical in situ Fourier transform infrared spectroscopy indicates that long-range Rh-O-Pt dual sites can increase the selectivity of C1 products and suppress the generation of a CO intermediate. Theoretical calculations further disclose that redistribution of the surface-localized electron around Rh-O-Pt can promote direct oxidation of -OH, accelerating C-C bond cleavage. This work provides a promising strategy for designing oxygen-bridged long-range dual sites to tune the activity and selectivity of complicated catalytic reactions.
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