Evoking Ferroptosis by Synergistic Enhancement of a Cyclopentadienyl Iridium‐Betulin Immune Agonist

化学 谷胱甘肽 免疫系统 PI3K/AKT/mTOR通路 白桦素 生物化学 细胞凋亡 生物 免疫学
作者
Mengdi Lv,Yue Zheng,Jihuai Wu,Ziyun Shen,Binglian Guo,Guojing Hu,Yuanlei Huang,Jimeng Zhao,Yong Qian,Zhi Su,Chao Wu,Xuling Xue,Hong‐Ke Liu,Zong‐Wan Mao
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:62 (48) 被引量:1
标识
DOI:10.1002/anie.202312897
摘要

Ferroptosis is a form of programmed cell death driven by iron-dependent lipid peroxidation (LPO) with the potential for antitumor immunity activation. In this study, a nonferrous cyclopentadienyl metal-based ferroptosis inducer [Ir(Cp*)(Bet)Cl]Cl (Ir-Bet) was developed by a metal-ligand synergistic enhancement (MLSE) strategy involving the reaction of [Ir(Cp*)Cl]2 Cl2 with the natural product Betulin. The fusion of Betulin with iridium cyclopentadienyl (Ir-Cp*) species as Ir-Bet not only tremendously enhanced the antiproliferative activity toward cancer cells, but also activated ferritinophagy for iron homeostasis regulation by PI3K/Akt/mTOR cascade inhibition with a lower dosage of Betulin, and then evoked an immune response by nuclear factor kappa-B (NF-κB) activation of Ir-Cp* species. Further immunogenic cell death (ICD) occurred by remarkable ferroptosis through glutathione (GSH) depletion, glutathione peroxidase 4 (GPX4) deactivation and ferritinophagy. An in vivo vaccination experiment demonstrated desirable antitumor and immunogenic effects of Ir-Bet by increasing the ratio of cytotoxic T cells (CTLs)/regulatory T cells (Tregs).
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