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Overcoming limitations in propanedehydrogenation by codesigning catalyst-membrane systems

脱氢 丙烷 放热反应 吸热过程 催化作用 选择性 无机化学 化学工程 纳米材料基催化剂 化学 有机化学 吸附 生物化学 工程类
作者
Rawan Almallahi,James Wortman,Suljo Linic
出处
期刊:Science [American Association for the Advancement of Science (AAAS)]
卷期号:383 (6689): 1325-1331
标识
DOI:10.1126/science.adh3712
摘要

Propylene production through propane dehydrogenation (PDH) is endothermic, and high temperatures required to achieve acceptable propane conversions lead to low selectivity and severe carbon-induced deactivation of conventional catalysts. We developed a catalyst-membrane system that removes the hydrogen by-product and can thus achieve propane conversions that exceed equilibrium limits. In this codesigned system, a silica/alumina (SiO2/Al2O3) hollow-fiber hydrogen membrane was packed with a selective platinum-tin (Pt1Sn1/SiO2) PDH catalyst on the tube side with hydrogen diffusing from the tube to the shell side. We demonstrate that the catalyst-membrane system can achieve propane conversions >140% of the nominal equilibrium conversion with a propylene selectivity >98% without deactivation of the system components. We also show that by introducing oxygen on the shell side of the catalyst-membrane system, we can couple the endothermic PDH reaction on the tube side with exothermic hydrogen oxidation on the shell side. This coupling results in higher rates of hydrogen transport, leading to further enhancements in the propane conversion as well as desired thermoneutral system operation.
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