Atomically Dispersed Au-Assisted C–C Coupling on Red Phosphorus for CO2 Photoreduction to C2H6

化学 电负性 Atom(片上系统) 催化作用 碳氢化合物 碳纤维 选择性 光催化 无机化学 有机化学 材料科学 计算机科学 复合数 嵌入式系统 复合材料
作者
Honghui Ou,Guosheng Li,Wei Ren,Boju Pan,Guanghui Luo,Zhuofeng Hu,Dingsheng Wang,Yadong Li
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:144 (48): 22075-22082 被引量:140
标识
DOI:10.1021/jacs.2c09424
摘要

Single-atom catalysts have exhibited great potential in the photocatalytic conversion of CO2 to C2 products, but generation of gaseous multi-carbon hydrocarbon products is still challenging. Previously, supports of a single atom consist of multiple elements, making C-C coupling difficult because the coordination environment of single-atom sites is diversified and difficult to control. Here, we steer C-C coupling by implanting an Au single atom on the red phosphorus (Au1/RP), support with uniform structure composed of a single element, lower electronegativity, and better ability to absorb CO2. The electron-rich phosphorus atoms near the Au single atoms can function as active sites for CO2 activation. The Au single atom can effectively reduce the energy barrier of C-C coupling, boosting the reaction kinetics of the formation of C2H6. Notably, the C2H6 selectivity and turnover frequency of Au1/RP reach 96% and 7.39 h-1 without a sacrificial agent, respectively, which almost represents the best photocatalyst for C2 chemical synthesis to date. This research will provide new ideas for the design of high-efficiency photocatalysts for CO2 conversion to C2 products.
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