Electrochemical Reduction of Gaseous Nitrogen Oxides on Transition Metals at Ambient Conditions

氮氧化物 化学 法拉第效率 电解质 氮氧化物 无机化学 电化学 过渡金属 氮气 环境化学 催化作用 电催化剂 化学工程 电极 有机化学 燃烧 工程类 物理化学
作者
Byung Hee Ko,Bjorn Hasa,Haeun Shin,Yaran Zhao,Feng Jiao
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:144 (3): 1258-1266 被引量:233
标识
DOI:10.1021/jacs.1c10535
摘要

Mitigating nitrogen oxide (NOx) emissions is critical to tackle global warming and improve air quality. Conventional NOx abatement technologies for emission control suffer from a low efficiency at near ambient temperatures. Herein, we show an electrochemical pathway to reduce gaseous NOx that can be conducted at high reaction rates (400 mA cm-2) under ambient conditions. Various transition metals are evaluated for electrochemical reduction of NO and N2O to reveal the role of electrocatalyst in determining the product selectivity. Specifically, Cu is highly selective toward NH3 formation with >80% Faradaic efficiency in NO electroreduction. Furthermore, the partial pressure study of NO electroreduction revealed that a high NO coverage facilitates the N-N coupling reaction. In acidic electrolytes, the formation of NH3 is greatly favored, whereas the N2 production is suppressed. Additional mechanistic studies were conducted by using flow electrochemical mass spectrometry to gain further insights into reaction pathways. This work provides a promising avenue toward abating gaseous NOx emissions at ambient conditions by using renewable electricity.
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