Medium‐Entropy Alloy/In Situ N‐doped rGO Catalyst Composite for Ultrahigh Discharge Capacity and High‐Rate Cyclability in Li─CO 2Mars Batteries

双功能 材料科学 催化作用 合金 石墨烯 化学工程 电化学 氧化物 碳纤维 吸附 密度泛函理论 分解 复合数 储能 功率密度 电极 金属 纳米技术 双功能催化剂 电流密度 原位 无定形固体 电化学储能 无机化学 无定形碳
作者
Ankit Kumar Chourasia,Keerti M. Naik,Chandra Shekhar Sharma
出处
期刊:Small [Wiley]
卷期号:21 (48): e06343-e06343 被引量:4
标识
DOI:10.1002/smll.202506343
摘要

Abstract The immense potential of Li─CO 2 batteries in mitigating CO 2 emissions makes them an attractive choice for developing next‐generation high‐energy‐density alternative energy storage systems. However, insufficient Li 2 CO 3 decomposition during recharging deactivates the catalyst, reducing the dischargeability and cycle life. Herein, a medium‐entropy quaternary alloy (QA) catalyst comprising of the metals Mn, Zn, Co, and Ni is designed with in situ N‐doped reduced graphene oxide (NrGO) using a multielement metal organic framework (MZIF) (QA@NrGO). The uniformly dispersed quaternary alloy with high disorder and the synergy between the NrGO and QA help Li─CO 2Mars batteries deliver an ultrahigh discharge capacity of 50605 mAh g −1 at the high current density of 500 mA g −1 and a maximum cycle life of 240 cycles. Ex situ post‐cycling physicochemical investigations reveal the formation of disc‐shaped Li 2 CO 3 discharge product on the active sites and nearly complete decomposition on charging, confirming the excellent reversibility. Further, the density functional theory (DFT) studies show that improved CO 2 adsorption and the tendency toward relatively stable formation of the discharge products of Li 2 CO 3 and amorphous carbon helped achieve the excellent electrochemical performance. The designed medium entropy alloy (MEA) catalyst provides a pathway for developing low‐cost, highly active bifunctional catalysts for Li─CO 2Mars batteries.
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