Controlling activity and selectivity using water in the Au-catalysed preferential oxidation of CO in H2

化学 甲烷化 近程 催化作用 选择性 水煤气变换反应 甲烷 化学工程 一氧化碳 无机化学 有机化学 工程类
作者
Johnny Saavedra Lopez,Todd N. Whittaker,Zhifeng Chen,Christopher J. Pursell,Robert M. Rioux,Bert D. Chandler
出处
期刊:Nature Chemistry [Springer Nature]
卷期号:8 (6): 584-589 被引量:191
标识
DOI:10.1038/nchem.2494
摘要

Industrial hydrogen production through methane steam reforming exceeds 50 million tons annually and accounts for 2-5% of global energy consumption. The hydrogen product, even after processing by the water-gas shift, still typically contains ∼1% CO, which must be removed for many applications. Methanation (CO + 3H2 → CH4 + H2O) is an effective solution to this problem, but consumes 5-15% of the generated hydrogen. The preferential oxidation (PROX) of CO with O2 in hydrogen represents a more-efficient solution. Supported gold nanoparticles, with their high CO-oxidation activity and notoriously low hydrogenation activity, have long been examined as PROX catalysts, but have shown disappointingly low activity and selectivity. Here we show that, under the proper conditions, a commercial Au/Al2O3 catalyst can remove CO to below 10 ppm and still maintain an O2-to-CO2 selectivity of 80-90%. The key to maximizing the catalyst activity and selectivity is to carefully control the feed-flow rate and maintain one to two monolayers of water (a key CO-oxidation co-catalyst) on the catalyst surface.
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