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N-doped biochar mediated peroxydisulfate activation for selective degradation of bisphenol A: The key role of potential difference-driven electron transfer mechanism

过氧二硫酸盐 生物炭 双酚A 化学 电子转移 降级(电信) 光化学 密度泛函理论 化学工程 催化作用 热解 有机化学 计算化学 电信 计算机科学 环氧树脂 工程类
作者
Jiaqu Tan,Xinmin Chen,Mengjuan Shang,Cuiling Wang,Dongya Li,Fan Yang,Zhen Zhang,Haotian Zhang,Qi‐Tang Wu,Yongtao Li,Xueming Lin
出处
期刊:Chemical Engineering Journal [Elsevier]
卷期号:468: 143476-143476 被引量:13
标识
DOI:10.1016/j.cej.2023.143476
摘要

N-doped biochar has emerged as a promising material for peroxydisulfate (PDS) activation to degrade organic pollutants; however, its reaction mechanism remains elusive. In this study, we synthesized N-doped piggery biogas residue biochar (NBRBC) and investigated an NBRBC-mediated PDS activation system for contaminants degradation. The experimental results show that the NBRBC/PDS system exhibits superior activity for selective degradation of bisphenol A (BPA) via an electron transfer pathway (ETP) but does not work for the degradation of bisphenol S (BPS) and hexafluorobisphenol A (BPAF). Density functional theory (DFT) calculations indicate that the removal efficiencies of contaminants are highly related to the potential difference (EPD) between the highest occupied molecular orbitals (HOMOs) of contaminants and the lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) of the NBRBC/PDS system (R2 = 0.9568). Contaminants with low EPD (e.g., BPA) were more easily degraded via ETP, while the oxidation of high EPD contaminants (e.g., BPS, BPAF) was inert to ETP. In addition, N-doping process endowed NBRBC with superior PDS activation activity by lowering the EHOMO−ELUMO gap of the NBRBC/PDS system, thereby accelerating electron transfer. Graphitic carbon, pyridinic N and graphitic N are regarded as the predominant active sites. Our NBRBC/PDS system also possessed resistance to the interference of water matrix and efficient mineralization capacity during BPA degradation. This work further clarified the in-depth mechanism of PDS activation over N-doped biochar catalysts, unraveled the mysterious selective degradation behavior of the NBRBC/PDS system toward BPA, and provides a novel perspective for developing a “fit-for-purpose” strategy for organic wastewater purification.
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