Water Oxidation Promoted by Proximity-Induced Magnetism under Dzyaloshinskii–Moriya Interaction

化学 磁性 铁磁性 自旋极化 催化作用 极化(电化学) 化学物理 猝灭(荧光) 吸附 自旋态 光谱学 自旋(空气动力学) 脱氢 凝聚态物理 铁磁共振 光化学 氧气 多相催化 电子顺磁共振 基态 X射线光电子能谱 分解水 析氧
作者
Xiao Ren,Lei Tao,Tianze Wu,Rui Sun,Xiaotian Zhao,Xingjie Peng,Wu Zhou,Ding Ma,Shixuan Du,Zhichuan Xu
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:148 (6): 6200-6208
标识
DOI:10.1021/jacs.5c17778
摘要

Spin polarization governs the kinetics of multielectron water oxidation, yet benchmark catalysts like IrO2 lack intrinsic ferromagnetism at ambient temperature, precluding spin control. Here, we exploit the interfacial Dzyaloshinskii–Moriya interaction (DMI) in Co/IrO2 bilayers to induce spin-polarized states in the surface IrO2. This DMI-driven spin polarization boosts intrinsic oxygen evolution reaction activity by 1 order of magnitude, achieving a turnover frequency of 4.17 s–1 at 300 mV overpotential. Ferromagnetic resonance spectroscopy quantifies strong interfacial spin polarization via a 100% increase in the Gilbert damping. Spin-polarized DFT shows that DMI stabilizes a ferromagnetic ground state in IrO2 and reveals that spin ordering alters the adsorption configurations and lowers reaction barriers for *OH dehydrogenation and O–O coupling. Inserting a Cu spacer eliminates DMI, quenching both magnetism and catalytic enhancement. Our results establish interfacial DMI as a general strategy to activate hidden spin states in nonmagnetic oxides, offering a new route to surpass the activity limits in water-oxidation catalysis.
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