Electrical Performance of Ag-Based Ceramic Composite Electrodes and Their Application in Solid Oxide Fuel Cells

Silver-based ceramic composite electrodes are expected to be widely applied in mediumor lowtemperature solid oxide fuel cells (SOFCs), SOFCs operated on carbon-containing fuels, and solid oxide electrolysis cells (SOECs). To optimize the composition of a silver-based ceramic composite electrode, the performances of Ag-YSZ (yttrium-stabilized zirconia) and Ag-GDC (gadolinium doped ceria) are investigated. First, they are used as electrode materials to make symmetric electrodes on a YSZ electrolyte, to which impedance spectra are measured in an ambient atmosphere to evaluate their feasibility as cathode materials. It was found that that Ag-YSZ reaches the lowest polarization resistance when the content of Ag is 65% (w, mass fraction), while for Ag-GDC, the value is 70% (w). The Ag-YSZ and Ag-GDC with the lowest polarization resistance are used as electrode materials to make SOFC single cells whose electrochemical performances are tested. The polarization resistance of an anode of the SOFCs can be obtained by subtracting the cathode 503 Acta Phys. -Chim. Sin. 2016 Vol.32 1 引 言 固体氧化物燃料电池(SOFCs)是一种能将燃料 中的化学能直接而连续地转化为电能的电化学发 电装置,具有系统结构简单、电转换效率高、对 环境友好、适用燃料范围广及寿命长等优点,被 公认为具有良好发展前景的新型发电技术 -。为 了大幅度地降低成本、拓宽材料的选择范围和提 高SOFC系统的稳定性,近年来研究者做了大量的 工作,旨在把 SOFC的操作温度从传统的 1000 °C 降到600-800 °C-。目前普遍采用的SOFC电解质 材料为钇稳定化氧化锆[(ZrO2)0.92(Y2O3)0.08,YSZ], 阳极材料采用镍和 YSZ 复合的金属陶瓷 (NiYSZ), 阴 极 材 料 采 用 掺 锶 的 锰 酸 镧 (La0.8Sr0.2MnO3, LSM)和 YSZ 的复合陶瓷 LSMYSZ。YSZ电解质在较低的工作温度下欧姆电阻较 大,严重地影响电池的性能,因此,降低SOFC工 作温度的一种主要手段就是将YSZ电解质薄膜化 以减小电解质的欧姆电阻损失 ;此外,还有一 种方法就是采用在低温下具有较高离子电导率的 电解质材料,例如氧化铈基 和镓酸镧基 材料。 然而,随着电池工作温度的降低,LSM电极的极 化电阻明显增大,由此带来的电极极化损失就凸 显出来。已有研究表明,银与陶瓷的复合材料可 作为高性能的中低温 SOFC的阴极材料 。银具 有很高的电子电导率,与之复合的材料为具有氧 离子导电性的陶瓷,例如 YSZ或掺杂氧化铈。 YSZ具有很好的稳定性,掺杂氧化铈不仅具有较 高的离子导电率,而且对SOFC电极的氧化还原反 应具有很好的催化活性 。由于银在高温氧化气 氛和含碳气体中相对稳定,最近,银和钆掺杂的 氧化铈(GDC)的复合材料(Ag-GDC)被广泛用于直 接碳固体氧化物燃料电池(DC-SOFC)的阴极和阳极 上 -。此外,由于银基陶瓷复合电极不需要事先 经过还原处理,还可被用于固体氧化物电解池 (SOEC)中 。然而,目前还没有对此类银基电极的 成分进行优化。在本文中,采用YSZ电解质,分 别采用Ag-YSZ或Ag-GDC为电极材料,通过对不 同组分电极在空气中的阻抗谱进行测试,分别选 出Ag-YSZ和Ag-GDC电极的最佳成分比;结合相 应电极材料组装成的SOFC电化学性能测试结果, 区分出阴极和阳极的极化电阻,并对实验结果进