Nitrate‐Stabilized Cu δ+ Sites Promote Selective CO 2 Electroreduction to Ethanol for Tandem Acetamide Electrosynthesis

化学 电合成 串联 法拉第效率 产量(工程) 无机化学 乙酰胺 碳纤维 乙醇 硝酸盐 阴极 硝酸铵 阳极 级联反应 催化作用 氮气 亲核细胞 反应机理
作者
Chengying Guo,Rong Yang,Nannan Meng,Jiang Shao,Minghao Guo,Hui Li,Ang Cao,Bin Zhang,Yifu Yu
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:65 (30): e5526884-e5526884
标识
DOI:10.1002/anie.5526884
摘要

ABSTRACT Electrosynthesis of acetamide, a multicarbon nitrogenous compound containing C─C─N bonds, from abundant CO 2 and nitrate is important for low‐carbon industry. However, the simultaneous electroreduction construction of C─C and C─N bonds is challenging. Herein, we propose a strategy to construct C─C and C─N bonds in tandem at the cathode and anode, respectively. At the cathode, a nitrate‐induced dynamic Cu δ+ site is designed to promote C─C coupling activity from CO 2 reduction to ethanol, which is accompanied by the generation of ammonia from nitrate reduction, with a total Faradaic efficiency of 88.6%. The generated ethanol and ammonia serve as feedstocks for the tandem construction of C─N bonds at the anodic region via a possible nucleophilic attack pathway. We achieve the synthesis of acetamide with a Faradaic efficiency of 71.4% and a yield rate of 0.13 mmol h −1 cm −2 . The carbon footprint analysis of this tandem strategy revealed net‐zero emissions at a carbon intensity of 0.23 kg CO2e kWh −1 , indicating its sustainable nature from the viewpoint of carbon neutrality.
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