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Water oxidation electrocatalysis using ruthenium coordination oligomers adsorbed on multiwalled carbon nanotubes

催化作用 化学 电催化剂 分解水 化学工程 无机化学 吸附 纳米技术 电化学 光化学 氧化还原 有机化学 光催化 材料科学 电极 工程类 物理化学
作者
Md Asmaul Hoque,Marcos Gil‐Sepulcre,Adiran de Aguirre,Johannes A. A. W. Elemans,Dooshaye Moonshiram,Roc Matheu,Yuanyuan Shi,Jordi Benet‐Buchholz,Xavier Sala,Marc Malfois,Eduardo Solano,Joohyun Lim,Alba Garzón Manjón,Christina Scheu,Mario Lanza,Feliu Maseras,Carolina Gimbert‐Suriñach,Antoni Llobet
出处
期刊:Nature Chemistry [Nature Portfolio]
卷期号:12 (11): 1060-1066 被引量:99
标识
DOI:10.1038/s41557-020-0548-7
摘要

Photoelectrochemical cells that utilize water as a source of electrons are one of the most attractive solutions for the replacement of fossil fuels by clean and sustainable solar fuels. To achieve this, heterogeneous water oxidation catalysis needs to be mastered and properly understood. The search continues for a catalyst that is stable at the surface of electro(photo)anodes and can efficiently perform this reaction at the desired neutral pH. Here, we show how oligomeric Ru complexes can be anchored on the surfaces of graphitic materials through CH–π interactions between the auxiliary ligands bonded to Ru and the hexagonal rings of the graphitic surfaces, providing control of their molecular coverage. These hybrid molecular materials behave as molecular electroanodes that catalyse water oxidation to dioxygen at pH 7 with high current densities. This strategy for the anchoring of molecular catalysts on graphitic surfaces can potentially be extended to other transition metals and other catalytic reactions. Efficient and stable water oxidation catalysts are important if photoelectrochemical cells are to be used to provide clean and sustainable solar fuels. A water oxidation catalyst that operates at neutral pH has now been developed that features ruthenium coordination oligomers anchored onto the surfaces of graphitic materials through CH–π interactions.
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