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Bottom-Up Synthesis of Multicompartmentalized Microreactors for Continuous Flow Catalysis

微型反应器 化学 动力学分辨率 流动化学 催化作用 级联 纳米技术 生物催化 酶催化 组合化学 对映选择合成 有机化学 反应机理 材料科学 色谱法
作者
Ruipeng Hao,Ming Zhang,Danping Tian,Lei Fu,Zhiqin Qin,Tao Wu,Hengquan Yang
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:145 (37): 20319-20327 被引量:39
标识
DOI:10.1021/jacs.3c04886
摘要

The bottom-up assembly of biomimetic multicompartmentalized microreactors for use in continuous flow catalysis remains a grand challenge because of the structural instability or the absence of liquid microenvironments to host biocatalysts in the existing systems. Here, we address this challenge using a strategy that combines stepwise Pickering emulsification with interface-confined cross-linking. Our strategy allows for the fabrication of robust multicompartmentalized liquid-containing microreactors (MLMs), whose interior architectures can be exquisitely tuned in a bottom-up fashion. With this strategy, enzymes and metal catalysts can be separately confined in distinct subcompartments of MLMs for processing biocatalysis or chemo-enzymatic cascade reactions. As exemplified by the enzyme-catalyzed kinetic resolution of racemic alcohols, our systems exhibit a durability of 2000 h with 99% enantioselectivity. Another Pd-enzyme-cocatalyzed dynamic kinetic resolution of amines further demonstrates the versatility and long-term operational stability of our MLMs in continuous flow cascade catalysis. This study opens up a new way to design efficient biomimetic multicompartmental microreactors for practical applications.
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