Tuning the selectivity of NH3 oxidation via cooperative electronic interactions between platinum and copper sites

催化作用 选择性 铜 铂金 氧化还原 空间速度 金属 化学 Atom(片上系统) 电化学 材料科学 无机化学 物理化学 电极 冶金 有机化学 嵌入式系统 计算机科学
作者
Lu Chen,Xuze Guan,Zhaofu Fei,Hiroyuki Asakura,Lun Zhang,Zhipeng Wang,Xinlian Su,Zhangyi Yao,Luke L. Keenan,Shusaku Hayama,M. A. Van Spronsen,Burcu Karagoz,Georg Held,Christopher S. Allen,David G. Hopkinson,Donato Decarolis,June Callison,Paul J. Dyson,Feng Ryan Wang
出处
期刊:Nature Communications [Nature Portfolio]
卷期号:16 (1): 26-26 被引量:40
标识
DOI:10.1038/s41467-024-54820-y
摘要

Abstract Selective catalytic oxidation (SCO) of NH3 to N2 is one of the most effective methods used to eliminate NH3 emissions. However, achieving high conversion over a wide operating temperature range while avoiding over-oxidation to NOx remains a significant challenge. Here, we report a bi-metallic surficial catalyst (PtSCuO/Al2O3) with improved Pt atom efficiency that overcomes the limitations of current catalysts. It achieves full NH3 conversion at 250 °C with a weight hourly space velocity of 600 ml NH3·h−1·g−1, which is 50 °C lower than commercial Pt/Al2O3, and maintains high N2 selectivity through a wide temperature window. Operando XAFS studies reveal that the surface Pt atoms in PtSCuO/Al2O3 enhance the redox properties of the Cu species, thus accelerating the Cu2+ reduction rate and improving the rate of the NH3-SCO reaction. Moreover, a synergistic effect between Pt and Cu sites in PtSCuO/Al2O3 contributes to the high selectivity by facilitating internal selective catalytic reduction.
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