Enabling Ultrahigh-Power-Density LiMn 0.6 Fe 0.4 PO 4 Cathodes via Kinetics Limitation Breakthrough and Jahn–Teller Distortion Mitigation

阴极 材料科学 动力学 扩散 微观结构 失真(音乐) 四面体 八面体 平面的 纳米技术 工作(物理) 兴奋剂 化学工程 压力(语言学) 化学物理 电极 活化能 原子扩散 表面扩散
作者
Pengxu Wang,Haifeng Yu,Ling Chen,Yaoguo Fang,Qian Cheng,Hao Jiang,Chunzhong Li
出处
期刊:ACS Nano [American Chemical Society]
卷期号:20 (6): 5309-5317 被引量:1
标识
DOI:10.1021/acsnano.5c21496
摘要

Development of high-power LiMnxFe1-xPO4 (LMFP) cathodes is fundamentally challenged by the interplay between sluggish one-dimensional Li+ diffusion and severe Jahn–Teller distortion. Herein, we propose a synergistic substitution strategy to concurrently tackle these issues. Partial replacement of PO4 tetrahedra by planar BO3 groups creates three-dimensional interconnected Li-ion diffusion networks, while doping Nb5+ into transition-metal sites widens the diffusion channels. This tailored microstructure not only overcomes the intrinsic Li+ diffusion kinetics limitation but also dissipates the mechanical stress arising from high-rate operating conditions, suppressing the Jahn–Teller distortion in MnO6 octahedra by 36%. The optimized LMFP cathode delivers an ultrahigh reversible capacity of 126 mAh g–1 at 10C (about a 3.6-fold improvement over the pristine LMFP) and retains 80.2% of its initial capacity after 2000 cycles at 3C in pouch-type full cells. This work elucidates the critical link between Li+ diffusion kinetics and structural stability, providing an available paradigm for designing high-power, long-life Mn-based cathode materials.
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