Discovering Partially Charged Single-Atom Pt for Enhanced Anti-Markovnikov Alkene Hydrosilylation

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作者
Yuanjun Chen,Shufang Ji,Wenming Sun,Wenxing Chen,Juncai Dong,Junfeng Wen,Jian Zhang,Zhi Li,Lirong Zheng,Chen Chen,Qing Peng,Dingsheng Wang,Yadong Li
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:140 (24): 7407-7410 被引量:248
标识
DOI:10.1021/jacs.8b03121
摘要

The hydrosilylation reaction is one of the largest-scale application of homogeneous catalysis and is widely used to enable the commercial manufacture of silicon products. However, considerable issues including disposable platinum consumption, undesired side reactions and unacceptable catalyst residues still remain. Here, we synthesize a heterogeneous partially charged single-atom platinum supported on anatase TiO2 (Pt1δ+/TiO2) catalyst via an electrostatic-induction ion exchange and two-dimensional confinement strategy, which can catalyze hydrosilylation reaction with almost complete conversion and produce exclusive adduct. Density functional theory calculations reveal that unexpected property of Pt1δ+/TiO2 originates from atomic dispersion of active species and unique partially positive charge Ptδ+ electronic structure that conventional nanocatalysts do not possess. The fabrication of single-atom Pt1δ+/TiO2 catalyst accomplishes a reasonable use of Pt through recycling and maximum atom-utilized efficiency, indicating the potential to achieve a green hydrosilylation industry.
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