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Engineering Proton Clamp Traps in Covalent Organic Frameworks for Boosting CO 2 Capture and Photoreduction

质子化 Boosting(机器学习) 光催化 共价键 夹紧 质子 光化学 化学 材料科学 共价有机骨架 纳米技术 工作(物理) 俘获 化学物理 催化作用 组合化学
作者
Yu‐Ting Que,Ruo‐Meng Zhu,Yong Liu,Yu He,Wang‐Kang Han,Huan Pang,Jiangwei Zhang,Zhi‐Guo Gu
出处
期刊:Angewandte Chemie [Wiley]
卷期号:64 (52): e15511-e15511 被引量:8
标识
DOI:10.1002/anie.202515511
摘要

Abstract The targeted construction of efficient CO 2 capture platforms for photocatalysis remains a significant challenge. Herein, we precisely engineered a proton clamp within a series of covalent organic frameworks (COFs) to function as CO 2 traps, thereby significantly enhancing the photocatalytic reduction of CO 2 to CO. The proton clamp was rationally designed by using an S‐shaped molecular motif featuring appropriate interatomic distances and strategically positioned protonation sites. Remarkably, the protonated COFs exhibited a superior CO production rate of 109 µmol g −1 h −1 in a gas‐solid reaction condition. The experimental and theoretical investigations confirmed that the proton clamp not only facilitated efficient CO 2 trapping but also rapidly delivered protons to the active sites, accelerating the reaction kinetics. This work provides molecular‐level insights into protonation strategies for optimizing photocatalytic CO 2 reduction, offering a new design principle for advanced COF‐based photocatalysts.
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