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Constructing Dynamic Rh δ+ –O v –Ti Interfacial Sites for Highly Efficient and Stable Photothermal Catalytic Methane Dry Reforming

化学 催化作用 甲烷 二氧化碳重整 再分配(选举) 吸附 光热治疗 产量(工程) 分子 化学工程 氧气 甲烷转化炉 光化学 反应性(心理学) 纳米技术 光热效应 空位缺陷 合成气
作者
Hailong Xiong,Zehui Dai,Cen‐Feng Fu,Xiaomin Ji,Yueyue Dong,Min Ge,Ran Long,Yingpu Bi,Yujie Xiong
出处
期刊:Journal of the American Chemical Society [American Chemical Society]
卷期号:147 (42): 38204-38214 被引量:50
标识
DOI:10.1021/jacs.5c10497
摘要

Photothermal catalytic dry reforming of methane (DRM) is a promising process for converting two greenhouse gases into syngas. However, it still suffers from poor reactivity and coke-induced instability. Here, we report a Rh-embedded SrTiO 3 with stable interfacial sites (Rh δ+ –O v –Ti) induced by strong electronic metal–support interactions, which enables highly efficient and stable DRM. In situ characterizations and theoretical calculations confirm that these interfacial sites act as intrinsic active centers for the adsorption and activation of CH 4 and CO 2 molecules via the CH 3 O* pathway, without coking. Furthermore, the local charge redistribution and oxygen vacancy (O v ) regeneration enable the dynamic evolution of the Rh δ+ –O v –Ti interfacial sites during DRM. Consequently, a syngas yield of 7.6/9.6 mol g Rh –1 h –1 for H 2 /CO production and durability of 100 h were achieved with the Rh/SrTiO 3 catalyst under light irradiation. More importantly, this embedding strategy can be universally applied to synthesize other anticoking catalysts for photothermal DRM and other structure-sensitive reactions.
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